El 28 de octubre de 2023 jugó su partido número 500 con la camiseta del Real Madrid ante el Fútbol Club Barcelona en El Clásico de Liga, camiseta inter de miami 24-25 en un encuentro que acabó 1-2 con victoria para los madridistas. Finalmente, el 19 de octubre de 2024, durante el partido de Liga correspondiente a la jornada 10 frente al Celta de Vigo, consiguió superar con 39 años y 40 días a Ferenc Puskás para convertirse en el jugador más veterano en la historia del Real Madrid en jugar un partido con la elástica merengue. El último día antes de que se cerrase el mercado, los spurs volvieron a rechazar una oferta del Chelsea, esta vez de £40 millones. Al día siguiente, el club informó que Modrić había sufrido una fractura en el peroné derecho. Ese mismo día el croata firmó el contrato que le unirá al club durante las próximas cinco temporadas: «es uno de los días más felices de mi carrera», declaró Modrić. Durante su primera temporada en España Modrić se transformó en un habitual en el once titular, disputando un total de 53 partidos en todas las competiciones, en los cuales marcó cuatro tantos, curiosamente, todos con remates desde fuera del área.
A partir de la temporada pasada, la empresa química alemana solo patrocina en los encuentros de la Copa de Alemania, amistosos en el extranjero y así como en partidos internacionales, como Champions League, para ser conocida fuera de sus fronteras. Es el cuarto jugador extranjero que alcanza esta cifra de partidos tras Roberto Carlos, Marcelo y Karim Benzema. Modrić acabó la temporada con un total de cinco goles en 44 partidos. Participó también en la Eurocopa 2012, donde jugó los tres partidos de la fase de grupos. El 2 de mayo de 2012, durante una victoria de 1 a 4 contra el Bolton, Luka marcaría su último gol con la camiseta del Tottenham, tras cuatro temporadas con el club. El 27 de agosto de 2012, luego de varias semanas de negociaciones, el Real Madrid C. F. anunció de manera oficial, a través de su página web, el fichaje de Modrić. Tras no concretarse sus aspiraciones de cambiar de equipo, Modrić acabó quedándose en el Tottenham. El 18 de diciembre de 2008, durante un partido de la fase de grupos de la Europa League contra el Spartak de Moscú, Modrić anotó su primer gol oficial con el Tottenham. En el verano de 2011 el Chelsea volvió a la carga en su intento de fichar al croata, haciendo una oferta de £27 millones que fue rechazada por la dirigencia del Tottenham.
La lluvia ha hecho que el partido disminuya un poco la intensidad del partido. Habiendo concluido este con un empate sin goles y dado que por entonces no se seguía el sistema de prórroga y/o penales, la FIF designó el campo neutro de la US Milanese para disputar el segundo partido. El croata, que colaboró con una nueva asistencia, fue destacado por Carlo Ancelotti en rueda de prensa: «la ayuda que han dado los medios, sobre todo Modrić, ha sido muy buena», aseguró el italiano. No obstante, esta victoria no serviría ya que en el último juego Croacia fue derrotado por México, camiseta de inter de miami lo que significó una nueva temprana eliminación para los balcánicos. Modrić se retiró del encuentro contra el Celta de Vigo en el minuto 56 y el partido terminó con una victoria 3-1 para su equipo. El 11 de septiembre de 2010, Modrić anotó su primer gol de la temporada, durante un partido ante el West Bromwich Albion que culminó con empate a 1. Durante ese encuentro, tuvo que ser sustituido en el minuto 32 de la primera parte debido a un golpe sufrido en la misma pierna que se había lesionado la pasada campaña, camisetas baratas futbol pero rápidamente se confirmó que no tendría su mismo impacto.
El 18 de septiembre de 2011, anotaba su primer tanto de la temporada en la goleada por 4 a 0 de los Spurs sobre el Liverpool. En enero de 2011, tras un empate a cero ante el Manchester United en casa, Harry Redknapp, su entrenador, le elogió: «Luka es increíble. Durante ese curso, clubes como el Manchester United o Chelsea se interesaron por tener al croata entre sus filas, pero sus intereses se vieron truncados cuando, el 30 de mayo de 2010, Modrić amplió su contrato con el club hasta el año 2016. «Quiero alcanzar un gran éxito aquí», manifestó tras la renovación. El 5 de marzo de 2013, brilló en la vuelta de octavos de Liga de Campeones de la UEFA ante el Manchester United Football Club en Old Trafford. El principal recinto del club es el Chase Stadium, también conocido como «DRV PNK Stadium». En 2022, se proclamó campeón de la Supercopa de España al vencer al Athletic Club, anotando el primer tanto del encuentro a pase de Rodrygo Goes.